Nachzerfallswärme

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Nasslager für Brennelemente

Mit Nachzerfallswärme (engl. decay heat) bezeichnet man in der Reaktortechnik die Zerfallswärmeleistung, die nach dem Beenden der Kettenreaktion in den Brennelementen noch neu entsteht. Nach Abschalten des Reaktors und Erlöschen der Kettenreaktion zerfallen die Spaltprodukte und Aktinide weiter durch den Kernzerfall. Die dabei noch freigesetzte Energie bezeichnet man als Nachzerfallswärme. Nach dem Abschalten des Reaktors wird sie noch in einer solchen Größenordnung freigesetzt, dass sie über spezielle Kühlsysteme abgeführt werden muss.[1]

Überblick

Nach Erlöschen der Kettenreaktion wird keine Energie mehr durch die kontrollierte Kernspaltung freigesetzt. Dennoch laufen mit dem weiterhin stattfindenden spontanen Zerfall des Urans und der Spaltprodukte noch kernphysikalische Prozesse in den Brennstäben des Reaktorkerns ab, die Energie erzeugen. Da bei jeder Kernspaltung radioaktive Spaltprodukte entstehen verändert sich im Laufe des Brennstoffabbrands allmählich die Zusammensetzung des radioaktiven Inventars in den Brennstäben. Während der Kernbrennstoff durch die Kernspaltungen abnimmt, vermehrt sich die Menge der radioaktiven Spaltprodukte. Nach Abschalten des Reaktors und Erlöschen der Kettenreaktion zerfallen diese Spaltprodukte weiter durch den spontanen Zerfall.[1]

Die Menge der freigesetzten Wärme ist von sicherheitstechnischer Relevanz. Man benötigt sie und ihren zeitlichen Verlauf zur Dimensionierung des Wärmeabfuhrsystems eines Kernreaktors, zur Analyse von Kühlmittelverluststörfällen und Kernschmelzen, sowie zur Auslegung von Abfalltransportbehältern und Endlagern für hochradioaktiven Müll.[2] Da die Nachzerfallswärme mit zunehmender Zeit nach erlischen der Kettenreaktion abnimmt, kann die Wärmeabfuhr der Brennelemente mit zunehmender Zeit immer schlechter werden. Muss die Kernkühlung im Reaktor kurz nach der Abschaltung noch durch durchspülen der Brennelemente realisiert werden, genügt im Abklingbecken stehendes Wasser, das durch Wärmetauscher gekühlt wird. Nach etwa fünf Jahren ist die Radioaktivität so weit abgeklungen, dass die Brennelemente (oder Glaskokillen aus der Wiederaufarbeitung) nicht mehr mit Wasser gekühlt werden müssen, und eine Trockenlagerung in Transportbehältern (zb CASTOR) möglich wird.[1] Die Wärmeabfuhr findet hier nur noch durch Naturkonvektion im Behälter, und an seiner Außenseite statt. Nach ein paar Jahrzehnten ist die Nachzerfallswärme so gering geworden, dass der Müll in ein Endlager verbracht werden kann. Die von den Brennelementen (oder Glaskokillen) freigesetzte Wärme muss nun vom umliegenden Wirtsgestein abtransportiert werden.

Entstehung der Nachzerfallswärme

Spaltprodukte

Häufigkeitsverteilung der Spaltprodukte bei 233U, 235U oder 239Pu als Spaltstoff. Bei 235U gibt es Häufungen um die Massenzahlen 96 und 136.

Bei der Kernspaltung entsteht eine Verteilung von Spaltprodukten, mit Häufungen um die Massenzahlen 96 und 136. Diese dabei entstehenden Isotope sind instabil, und zerfallen über β-Zerfälle unter Emission von Neutrinos und γ-Quanten zu stabilen Isotopen. Beim β-Zerfall wird die dabei freiwerdende Energie durch die Elektronen als Wärme lokal deponiert. Die Energie der γ-Emissionen wird über den photoelektrischen Effekt, Compton-Streuung und Paarbildung auf geladene Teilchen (meist Elektronen) übertragen. Diese Energie wird dann wieder lokal absorbiert.[2]

Die während des Betriebs des Reaktors entstehenden Neutronen führen nicht alle zur Spaltung von Brennstoff. Ein Teil der Spaltneutronen wird in den aus vorherigen Spaltungen entstandenen Isotopen sowie deren weiteren Zerfallsprodukten eingefangen, und bildet neue Isotope. Diese dabei entstehenden Nuklide tragen außerhalb des normalen Zerfallsschemas der Spaltprodukte zur Wärmeproduktion nach der Abschaltung des Reaktors bei.[2]

Die Aktivität eines Isotops ist umso stärker, je kürzer dessen Halbwertszeit ist. Da die meisten involvierten Isotope kurze Halbwertszeiten haben, dominiert ihr Beitrag, verschwindet aber bald. Nach etwa 106s (12 Tagen) tragen nur noch ein paar Isotope zur Nachzerfallswärme bei. Kurze Zeit nach der Abschaltung des Reaktors hat die Betriebszeit kaum Einfluss auf die Nachwärme, während bei längeren Abklingzeiten die Nachzerfallswärme proportional zur Bestrahlungszeit ist.[3]

Einige der Spaltprodukte können bei ihrem Zerfall Neutronen emittieren, die dann ihrerseits zu weiteren Spaltungsreaktionen führen (verzögerte Neutronen). Die Halbwertszeit dieser Spaltprodukte beträgt bis zu einer Minute, sodass auch nach Abschaltung des Reaktors der Neutronenfluss nicht sofort auf Null fällt. Der Einfluss dieser Kernreaktionen ist allerdings bereits nach wenigen Minuten vernachlässigbar.[2]

Kernbrennstoffe

Ein weiterer Teil der Spaltneutronen (20-30%) wird im Spaltstoff eingefangen, wodurch weitere schwere Elemente und Aktinide gebildet werden. Diese Isotope sind teilweise selbst Spaltstoffe, teilweise zerfallen sie auch, gemäß ihrem eigenem Zerfallsschema, zu stabilen Elementen, unter der Emission von α-, β- und γ-Strahlung. Diese Aktiniden haben meist hohe Halbwertszeiten und können daher bei langen Abklingzeiten wesentlich zur Nachzerfallswärme beitragen. Eine Ausnahme bilden dabei die Isotope 239U und 239Np, die relativ kurze Halbwertszeiten haben und weiter zu 239Pu zerfallen. Diese Isotope können im Bereich bis 106s (12 Tagen) mit bis zu 30% stark zur Nachwärmeerzeugung beitragen.[4] Dies gilt besonders für Reaktoren mit schnellem Neutronenspektrum (Schnelle Brüter) oder thermischen Reaktoren mit MOX-Brennstoff. Die Aktinide können bei ihrem Zerfall auch Neutronen emittieren, die weitere Kernreaktionen in Spaltstoff, Spaltprodukten und Hüllmaterialien auslösen können.[2] Der Einfluss der dabei erzeugten Wärme ist jedoch vernachlässigbar.

Strukturmaterialien

Durch die Bestrahlung der Struktur- und Hüllmaterialien mit Neutronen und den daraus folgenden Kernreaktionen werden weitere radioaktive Isotope gebildet. Diese zerfallen zu stabilen Isotopen, allerdings (im Gegensatz zu den Spaltprodukten) meist direkt ohne die Bildung vieler instabiler Zwischenisotope.[2] Der Einfluss der dabei erzeugten Wärme ist ebenfalls vernachlässigbar.

Berechnung

Die Entwicklung der Nachzerfallswärme nach Abschaltung eines Kernreaktors kann experimentell nur eingeschränkt validiert werden. Diese hängt unter anderem vom Abbrand, der Betriebsdauer, der Konversionsrate und der Anfangsbeladung ab. Um also allein den Verlauf von 25 Jahren Nachzerfallsleistung experimentell zu bestimmen, wären hunderte von Experimenten nötig, was tausende von Jahren dauern würde. Bei der Bestimmung der Wärmeentwicklung in Endlagern, wo ein Zeitraum von über 100.000 Jahren betrachtet werden muss, versagen experimentelle Methoden vollständig. Folglich muss der Verlauf der Nachzerfallswärme durch Simulationen numerisch bestimmt und errechnet werden.[5]

Näherungsformeln

Da die Formeln zur Berechnung der Nachzerfallswärme sehr komplex sind und in der Regel nur durch Computer gelöst werden, um die Rechenzeit in einem vernünftigen Rahmen zu halten, wurden Näherungsformeln entwickelt. Mit diesen kann die Nachzerfallsleistung P eines Kernreaktors mit Hilfe eines Taschenrechners bestimmt werden, allerdings um den Preis einer eingeschränkten Genauigkeit. Es handelt sich dabei um empirische Formeln die durch Ausgleichungsrechnungen aus experimentellen Daten oder groben Modellannahmen aufgestellt wurden. Im Folgenden eine kleine Auswahl der bekanntesten Formeln. Computercodes welche mit Näherungsformeln arbeiten (zb SOTRAN) sind hier nicht aufgeführt. Bei diesen wird noch stärker mit Tabellen gearbeitet, als beispielsweise bei Glasstone oder Casta-Nedelik.[5]

Way & Wigner

Die Way-Wigner-Formel ist auch als Borst-Wheeler-Formel bekannt. Die Näherungsformel wurde 1946 von K. Way und E. P. Wigner angegeben.[6] In ihr werden die mittleren effektiven Energien der β- und γ-Strahlen zu 0,4 und 0,7 MeV angenommen. Weiter wird angenommen, dass die Aktivität der Gammastrahler halb so hoch wie die der Betastrahler ist. Die Formel lautet:[5]

LaTeX: \frac{P(t)}{P_0} =  C  \cdot \left( t^{-0,2} - \left( T + t \right)^{-0,2} \right)

Dabei ist t die Zeit in Sekunden nach Abschaltung des Reaktors, T die Betriebsdauer desselben in Sekunden, und P0 die thermische Leistung im Betrieb. C ist eine Konstante, die sich wie folgt berechnen läßt:[5]

LaTeX: C = 3,2843 \cdot 10^{-4} E_R

Bei ER handelt es sich um die gewinnbare Energie pro Kernspaltung in Megaelektronenvolt (MeV). Bei 190 MeV pro Spaltung beträgt C etwa 0,062. Die Näherungsformel deckt einen Zeitraum von etwa 10 Sekunden bis etwa 100 Tage (8,6 × 106 Sekunden) nach der Abschaltung des Reaktors ab.

Todreas & Kazimi

Todreas und Kazimi veröffentlichten 1990 eine ähnliche Formel, nur das hier die Anteile der Wärmeleistung durch β- und γ-Strahlen getrennt berechnet werden können. Die gewinnbare Energie pro Kernspaltung wird hier nicht mehr berücksichtigt. Die Formel für die Wärmeabgabe durch Betastrahler lautet:

LaTeX: \frac{P_\beta (t)}{P_0} =  0,035 \cdot \left( t^{-0,2} - \left( T + t \right)^{-0,2} \right)

und für Gammastrahler:

LaTeX: \frac{P_\gamma (t)}{P_0} =  0,031 \cdot \left( t^{-0,2} - \left( T + t \right)^{-0,2} \right)

und für die gesamte Nachzerfallswärme:

LaTeX: \frac{P(t)}{P_0} =  0,066 \cdot \left( t^{-0,2} - \left( T + t \right)^{-0,2} \right)

Die Näherungsformel deckt ebenfalls einen Zeitraum von etwa 10 Sekunden bis etwa 100 Tage (8,6 × 106 Sekunden) nach der Abschaltung des Reaktors ab.[7]

Patterson & Schlitz

D.R. Patterson und R.I. Schlitz stellten 1955 ebenfalls eine Näherungsformel für die Berechnung der Nachzerfallswärme auf. Diese lautet:[8]

LaTeX: \frac{P(t)}{P_0} = 0,1 \left[ ( t + 10 )^{-0,2} - ( T + t + 10 )^{-0,2} + 0,87 ( T + t + 2 \cdot 10^7 )^{-0,2} - 0,87 ( t + 2 \cdot 10^7 )^{-0,2} \right]

Die Formel deckt einen Zeitraum von bis zu 106 Sekunden (11,5 Tage) mit guter Genauigkeit ab,[7] und die Nachzerfallswärme kann bis etwa 109 Sekunden sinnvoll berechnet werden.[5] (Hinweis: Die Formel wurde umgestellt, um in das hier aufgeführte Schema zu passen.)

El-Wakil

El-Wakil veröffentlichte 1971 folgende Formel, welche aber erst ab 200 Sekunden eine gute Korrelation liefert:[5]

LaTeX: \frac{P(t)}{P_0} = 0,095 t^{-0,26} \left[ 1 - \left( 1 + \frac{T}{t} \right)^{-0,2} \right]

Wie oben auch ist t die Zeit in Sekunden nach Abschaltung des Reaktors, T die Betriebsdauer desselben in Sekunden, sowie P(t)/P0 das Verhältnis von Nachzerfallswärme zur thermischen Reaktorleistung im Betrieb zum Zeitpunkt t.

Glasstone

Die American Nuclear Society (ANS) legte 1968 eine Tabelle vor, in der die Entwicklung der Nachzerfallswärme eingetragen war. Diese wurde 1971 zum ANS-Standard ANS-5.1 / N18.6 erklärt.[9] Glasstone schlug 1981 folgende Formel vor, um die Daten mit einer Genauigkeit von ±6% berechnen zu können:[7]

LaTeX: \frac{P(t)}{P_0} = 5 \cdot 10^{-3} a \left[ t^{-b} - ( T + t )^{-b} \right]

Im Prinzip handelt es sich dabei um eine modifizierte Way-Wigner-Formel, bei der die Koeffizienten aus einer Tabelle abgelesen werden. Diese lauten:[7]

  • Von t = 0,1 bis 10 Sekunden: a = 12,05 und b = 0,0639
  • Von t = 10 bis 150 Sekunden: a = 15,31 und b = 0,1807
  • Von t = 150 bis 8 × 108 Sekunden: a = 27,43 und b = 0,2962

Die Formel eignet sich wegen ihres langen Berechnungszeitraums von bis zu 8 × 108s (25,35 Jahre) auch zur Abschätzung der Wärmeentwicklung in Nasslagern und Transportbehältern.

Normformeln

Die folgenden Normformeln dienen zur Bestimmung der Nachzerfallswärmeleistung von Kernbrennstoffen, und werden für die Auslegung und Zulassung verwendet. Dabei werden die Formeln der deutschen, amerikanischen und japanischen Behörden näher betrachtet. Da im Prinzip jedes Land eigene Vorgaben aufstellt, gibt diese Liste nur einen kleinen Einblick in die Berechnungsgrundlagen. Grundsätzlich wird bei allen aufgeführten Formeln die Wärmeleistung aus dem Zerfall der Spaltprodukte, und die Wärmeleistung aus dem Zerfall instabiler Isotope, die aus Neutroneneinfangreaktionen entstehen, berücksichtigt. Spontane Spaltung, verzögerte Neutronen und Kernprozesse die aus dem Einfang dieser Neutronen resultieren, werden nicht berücksichtigt.[2]

Deutsches Institut für Normung (DIN)

Der deutsche Standard gilt nur für leicht angereichertes Uran, wie es in Leichtwasserreaktoren verwendet wird. Die Gültigkeit der Norm ist auf eine Abklingzeit von 109s (31 Jahre) begrenzt, da ab diesem Zeitraum die nur näherungsweise berücksichtigten langlebigen Aktinide den dominierenden Anteil der Nachzerfallswärme liefern. Die Nachzerfallswärme PN wird wie folgt berechnet:[2]

LaTeX:  P_N (T,t) = P_S (T,t) + P_B (T,t) +  P_A (T,t) +  P_{Cs} (T,t) +  P_E (T,t)

Zur Bestimmung von PS werden die spaltbaren Isotope 235U, 238U, 239Pu und 241Pu berücksichtigt. Alle übrigen spaltbaren Isotope werden wie 235U behandelt. Bei den einzelnen Anteilen welche in der Rechnung berücksichtigt werden handelt es sich um:[4]

  • Die Wärmeleistung PS aus Spaltprodukten und ihren Zerfallsprodukten. Die Nachzerfallswärme aus dem Zerfall der Spaltprodukte, welche nach der Spaltung eines Kerns i entstehen, kann nach der Zeit t durch eine Überlagerung von 24 Exponentialfunktionen beschrieben werden:
LaTeX:  f_i (t) = \sum_{j=1}^{24} \alpha_{ij} e^{- \lambda_{ij} t}
Dabei ist fi(t) der Wärmebeitrag aus den i-ten Spaltprodukten nach der Zeit t, und αij und λij sind Koeffizienten zur Darstellung der Funktionen der Spaltprodukte. Der gesamte Beitrag der durch eine Bestrahlung der Zeit T entstandenen Spaltprodukte nach der Abklingzeit t kann dann durch Integration ermittelt werden:
LaTeX: F_i (T,t) = \int_{0}^T f_i (T_k + t_k - T') dT = \sum_{j=1}^{24} \frac{\alpha_{ij}}{\lambda_{ij}} (1 - e^{- \lambda_{ij} T}) e^{- \lambda_{ij} t}
wobei Tk die Länge des k-ten Betriebsintervalls und tk die Abklingzeit seit dem k-ten Betriebsintervall ist. Wird die gesamte thermische Leistung des spaltbaren Isotops Pik im Betriebsintervall k und die gesamte thermische Energiefreisetzung bei der Spaltung des i-ten Isotops Qi eingebaut, dann kann die Nachwärmeleistung des i-ten spaltbaren Isotops berechnet werden:
LaTeX:  P_{Si} (T_k,t_k) = \sum_{k=1}^m \frac{P_{ik}}{Q_i} F_i (T,t)
Die gesamte Nachzerfallsleistung aus allen vier berücksichtigten spaltbaren Isotopen ergibt sich dann aus Summation der Einzelbeiträge
LaTeX: P_S (T,t) = \sum_{i=1}^4 P_{Si} (T_k,t_k) = \sum_{i=1}^4 \sum_{k=1}^m \frac{P_{ik}}{Q_i} \sum_{j=1}^{24} \frac{\alpha_{ij}}{\lambda_{ij}} (1 - e^{- \lambda_{ij} T}) e^{- \lambda_{ij} t}
Nachvollziehbarerweise wird diese Gleichung durch Computer gelöst. Bildlich gesprochen wird zu jeder infinitesimal kleinen Betriebszeit dT je nach Reaktorleistung ein Quantum Spaltprodukte je Spaltstoff erzeugt, deren Zerfallswärmen zum Zeitpunkt t aufsummiert werden.
  • Die Wärmeleistung PB berücksichtigt den Beitrag von 239U und 239Np. Dieser wird wie folgt berechnet:
LaTeX: P_B (T,t) = \sum_{k=1}^m \frac{P_k}{Q} ( F_U (T_k,t_k) + F_{Np} (T_k,t_k) )
mit
LaTeX:  \frac{P_k}{Q} = \sum_{i=1}^4 \frac{P_{ik}}{Q_i}
und
LaTeX:  F_U (T_k,t_k) = E_U R \left[ 1 - e^{- \lambda_U T_k} \right] e^{- \lambda_U t_k}
LaTeX:  F_{Np}(T_k,t_k) = E_{Np} R \left[ \frac{\lambda_U}{\lambda_U - \lambda_{Np}} (1 - e^{- \lambda_{Np} T_k}) e^{- \lambda_{Np} t_k} - \frac{\lambda_{Np}}{\lambda_U - \lambda_{Np}} (1 - e^{- \lambda_U T_k}) e^{- \lambda_U t_k} \right]
Dabei sind E die mittleren Zerfallsenergien und λ wie üblich die Zerfallskonstanten. R ist das Verhältnis der Neutroneneinfangrate von 238U zur gesamten Spaltrate am Ende der Betriebszeit. Für die Ermittlung von R kann die Näherungsgleichung aus dem Abbrand BU und der Anfangsanreicherung a0 genutzt werden:
LaTeX:  R = 1,18 \cdot e^{-0,141 \cdot a_0} - 0,2 + 6,2 \cdot 10^{-3} \cdot BU
  • PA ist der Beitrag der übrigen Aktinide. Er wird durch das Produkt eines zeitabhängigen Tabellenwertes A(t) mit dem Beitrag der Spaltprodukte berücksichtigt:
LaTeX: P_A (T,t) = A(t) \cdot P_S (T,t)
  • PCs ist der Beitrag des Zerfalls von Cäsium-134 als wichtigstem Spaltprodukt und wird folgendermaßen berechnet:
LaTeX:  P_{Cs} (T,t) = \frac{P}{Q} F_{Cs} (T,t)
mit den folgenden Funktionen. Zum einen für P/Q:
LaTeX:  \frac{P}{Q} = \frac{1}{T_{eff}} \sum_{k=1}^m \sum_{i=1}^4 \frac{P_{ik}}{Q_i} T_k
LaTeX:  T_{eff} = \sum_{k=1}^4 T_k
Teff ist dabei die effektive Bestrahlungszeit während des Betriebs. Die Bildung von 134Cs wird durch die Funktion FCs beschrieben:
LaTeX: F_{Cs} (T,t) = \lambda_{Cs-134} E_{Cs-134} y \left[ \frac{1 - e^{-(\lambda_{Cs-134} + \sigma_{Cs-134} \phi)T}}{\lambda_{Cs-134} + \sigma_{Cs-134} \phi}  + \frac{e^{- \sigma_{Cs-133} \phi T} - e^{-( \lambda_{Cs-134} + \sigma_{Cs-134} \phi) T} }{\sigma_{Cs-133} \phi - (\lambda_{Cs-134} + \sigma_{Cs-134} \phi)} \right] e^{- \lambda_{Cs-134} t}
Dabei sind E die mittleren Zerfallsenergien und λ die Zerfallskonstanten. y steht für die mittlere kumulierte 133Cs-Ausbeute je Spaltung und σ der spektrumsgemittelte Neutronen- und Gammaquerschnitt. Phi steht wie in der Reaktorphysik üblich für den totalen Neutronenfluss. In diesem Fall muss der effektive Neutronenfluss eingesetzt werden, welcher sich wie folgt berechnet:
LaTeX: \phi_{eff} = \frac{1}{T_{eff}} \sum_{k=1}^m \phi_k T_k
  • Die Wärmeleistung der übrigen Einfangreaktionen PE in den Spaltprodukten (ausgenommen Cs-134) wird wie PA durch das Produkt eines zeitabhängigen Tabellenwertes H(t) mit dem Beitrag der Spaltprodukte berücksichtigt:
LaTeX:  P_E (T,t) = H(t) \cdot P_S (T,t)

American Nuclear Society (ANS)

Der amerikanische Standard gilt nur für Brennstoffe, die aus der für Leichtwasserreaktoren üblichen Mischung von 235U und 238U bestehen. Die Gültigkeit der Norm ist auf eine Abklingzeit von 1010s (etwa 317 Jahre) begrenzt, da ab dann die nur mehr näherungsweise berücksichtigten Aktinide (ausgenommen U-239 und Np-239) den dominierenden Anteil liefern. Die Nachzerfallswärme wird hier wie folgt berechnet:[2]

LaTeX:  P_N (T,t) = P_S (T,t) + P_B (T,t) + \left[ P_{Cs} + P_E \right] (T,t)

Zur Bestimmung werden wie in DIN die spaltbaren Isotope 235U, 238U, 239Pu und 241Pu berücksichtigt. Alle übrigen spaltbaren Isotope werden wie 235U behandelt. Bei den einzelnen Anteilen welche in der Rechnung berücksichtigt werden handelt es sich um:[10]

  • PS als Wärmeleistung der Spaltprodukte. Die Bestimmung erfolgt analog zu DIN, allerdings mit nur durch eine Überlagerung von 23 Exponentialfunktionen statt 24 wie in DIN. Das Ergebnis sieht deshalb ähnlich aus:
LaTeX: P_S (T,t) =  \sum_{i=1}^4 \sum_{k=1}^m \frac{P_{ik}}{Q_i} \sum_{j=1}^{23} \frac{\alpha_ij}{\lambda_{ij}} (1 - e^{- \lambda_{ij} T}) e^{- \lambda_{ij} t}
  • Auch hier wird die Wärmeleistung PB berechnet, welche den Beitrag der Neutroneneinfangreaktionen im Brennstoff, also von 239U und 239Np berücksichtigt. Dieser wird aber einfacher berechnet:
LaTeX: P_B (T,t) = \frac{P_{max}}{Q_{eff}} ( F_U (T,t) + F_{Np} (T,t) )
mit Pmax als maximale Reaktorleistung während des Betriebes und Qeff als effektive Energiefreisetzung je Spaltung für die Brennstoffzusammensetzung bei der Abschaltung. FU und FNp sind wieder alte Bekannte:
LaTeX:  F_U (T,t) = E_U R \left[ 1 - e^{- \lambda_U T} \right] e^{- \lambda_U t}
LaTeX:  F_{Np}(T,t) = E_{Np} R \left[ \frac{\lambda_U}{\lambda_U - \lambda_{Np}} (1 - e^{- \lambda_{Np} T}) e^{- \lambda_{Np} t} - \frac{\lambda_{Np}}{\lambda_U - \lambda_{Np}} (1 - e^{- \lambda_U T}) e^{- \lambda_U t} \right]
Wie oben sind E die mittleren Zerfallsenergien und λ die Zerfallskonstanten, und R das Verhältnis der Neutroneneinfangrate von 238U zur gesamten Spaltrate am Ende der Betriebszeit. Für die Ermittlung von R kann die obige Näherungsgleichung angesetzt werden.
  • Der Neutroneneinfang in Spaltprodukten wird über den Term [PCs + PE] zusammengefasst betrachtet. Der Beitrag der Isotope wird durch einen zeitabhängigen Faktor G(t) zuzüglich zum Beitrag des Zerfalls der Spaltprodukte PS berücksichtigt:
LaTeX: \left[ P_{Cs} + P_E \right] (T,t) = P_S (T,t) (G(t) - 1)
Für t < 104s, T < 1,2614 × 108s (4 Jahre) und Ψ < 3 kann der Faktor mit
LaTeX:  G(\Psi, T, t) = (3,24 \cdot 10^{-6} + 5,23 \cdot 10^{-10} t) T^{0,4} \cdot \Psi
bestimmt werden. Der griechische Buchstabe Psi Ψ steht dabei für das Neutronenspektrum, also für den Reaktortyp. Für darüber hinausgehende Zeiten sind für ein typisches LWR-Spektrum Tabellenwerte angegeben, die eine konservative obere Schranke darstellen.

Japan Atomic Energy Research Institute (JAERI)

Der japanische Standard gilt für Brennstoffe, die in Leichtwasserreaktoren (DWR und SWR) und in schnellen Brutreaktoren eingesetzt werden. Die Gültigkeit der Norm ist auf eine Abklingzeit von 1013s (316.887 Jahre) begrenzt, womit sie auch zur Auslegung von Endlagern herangezogen werden kann. Die Nachzerfallswärme wird hier wie nach dem amerikanischen Standard summiert:[2]

LaTeX:  P_N (T,t) = P_S (T,t) + P_B (T,t) + \left[ P_{Cs} + P_E \right] (T,t)

Allerdings werden hier die spaltbaren Isotope 235U, 238U, 239Pu, 240Pu und 241Pu berücksichtigt, und deren Leistungsbeitrag in β- und γ-Energieanteil aufgetrennt berechnet. Alle übrigen spaltbaren Isotope werden wie 235U behandelt. Die Summanden sind:[11]

  • Der gesamte Beitrag zur Nachzerfallswärme aus dem Zerfall der Spaltprodukte PS ergibt sich aus den Beiträgen der β- und γ-Energien, die jeweils getrennt berechnet werden:
LaTeX: P_S (T,t) = P_S^{\beta} (T,t) + P_S^{\gamma} (T,t)
Die Beiträge der Energien ergeben sich aus der Summation der Beiträge der Spaltprodukte der fünf berücksichtigten Spaltstoffe:
LaTeX: P_S^{\beta} (T,t) = \sum_{i=1}^5 P_{Si}^{\beta} (T,t)
LaTeX: P_S^{\gamma} (T,t) = \sum_{i=1}^5 P_{Si}^{\gamma} (T,t)
Wie bei DIN oder ANS wird der zeitliche Leistungsverlauf durch ein Leistungshistogramm beschrieben, in dem die jeweiligen Beiträge der einzelnen Nuklide durch Integration einer Funktion berechnet werden, die aus einer Summe von 33 Exponentialfunktionen besteht. Das Resultat sieht dann wie folgt aus:
LaTeX: P_S^{\beta} (T,t) = \sum_{i=1}^5 \sum_{k=1}^m \frac{P_{ik}}{Q_i} \sum_{j=1}^{33} \frac{\alpha_{ij}^{\beta}}{\lambda_{ij}} \left( 1 - e^{- \lambda_{ij} T_k} \right) e^{- \lambda_{ij} t_k}
LaTeX: P_S^{\gamma} (T,t) = \sum_{i=1}^5 \sum_{k=1}^m \frac{P_{ik}}{Q_i} \sum_{j=1}^{33} \frac{\alpha_{ij}^{\gamma}}{\lambda_{ij}} \left( 1 - e^{- \lambda_{ij} T_k} \right) e^{- \lambda_{ij} t_k}
  • Für die Leistungserzeugung durch Neutroneneinfang im Brennstoff PB werden nur 239U und 239Np berücksichtigt. Die Berechnung ist dieselbe wie beim ANS-Standard:
LaTeX: P_B (T,t) = \frac{P_{max}}{Q_{eff}} ( F_U (T,t) + F_{Np} (T,t) )
mit
LaTeX:  F_U (T,t) = E_U R \left[ 1 - e^{- \lambda_U T} \right] e^{- \lambda_U t}
LaTeX:  F_{Np}(T,t) = E_{Np} R \left[ \frac{\lambda_U}{\lambda_U - \lambda_{Np}} (1 - e^{- \lambda_{Np} T}) e^{- \lambda_{Np} t} - \frac{\lambda_{Np}}{\lambda_U - \lambda_{Np}} (1 - e^{- \lambda_U T}) e^{- \lambda_U t} \right]
  • [PCs + PE] als Beitrag aus dem Zerfall von Isotopen, die durch Neutroneneinfang in den Spaltprodukten gebildet wurden berechnet sich bei JAERI-Standard durch folgende Funktion:
LaTeX: \left[ P_{Cs} + P_E \right] = \sum_{\xi} \sum_{i=1}^5 P_{Si}^{\xi} (T,t) ( G_i^{\xi} (\psi, \phi, T, t) - 1)
Der Wert für G kann dabei aus Tabellen abgelesen werden. Xi steht für die Zerfallsart, also ξ = β- oder ξ = γ-Zerfall.

Formelvergleich

Näherungsformeln

Zum Vergrößern auf das Bild klicken

In der nebenstehenden Grafik sind die oben erwähnten Näherungsformeln über der Zeit aufgetragen. Die Zeit ist dabei logarithmisch dargestellt, und auf 106s (ca. 12 Tage) begrenzt. Bei längeren Zeiten über 12 Tagen hinaus sind keine großen Unterschiede zwischen den Näherungsformeln feststellbar. Langfristig (>107s) sind die Formeln aber nicht genau genug, um die Nachzerfallswärme präzise abschätzen zu können. Als Referenz wurde der Numerikcode KORIGEN des Forschungszentrums Karlsruhe (heute ökologisch gleichgeschaltet und in Karlsruher Institut für Technologie umbenannt) gewählt. Der Code wurde aus dem Oak Ridge Isotope Generation and Depletion code (ORIGEN) entwickelt, und verwendet Zerfallsdaten der Web-Datenbank NUCLEONICA. Beim Vergleich der verschiedenen Näherungsformeln läßt sich folgendes Feststellen:

  • Way & Wigner überschätzen die Nachzerfallswärme bis nach etwa einer Sekunde stark. Danach wird diese bis nach 10.000 Sekunden nach der Abschaltung stark unterschätzt.
  • Todreas & Kazimi überschätzen bis nach fünf Sekunden die Nachzerfallswärme stark. Danach wird diese wie bei Way & Wigner unterschätzt, aber weniger gravierend.
  • Patterson & Schlitz bilden den Verlauf der Nachzerfallswärme perfekt nach. Allerdings ist die Kurve gegenüber KORIGEN etwas nach rechts verschoben, was ein überschätzen der Nachzerfallswärme zur Folge hat.
  • El-Wakil liefert erst nach etwa 25 Sekunden vernünftige Daten. Nachdem die Nachzerfallswärme vorher stark überschätzt wurde, wird diese nun bis etwa 100.000 Sekunden nach Abschaltung unterschätzt.
  • Glasstone liefert bis etwa 900 Sekunden unsinnige Ergebnisse. Danach können die KORIGEN-Daten sehr gut approximiert werden.

Fazit: Zwischen 900 Sekunden und 3 Jahren liefert Glasstone die besten Ergebnisse. Wenn allerdings eine möglichst große Zeitspanne betrachtet werden soll, ist Patterson & Schlitz eine gute Wahl. Bei 108s (3,16 Jahren) und 109s (31,68 Jahren) liegen die Ergebnisse näher an KORIGEN als bei den anderen Näherungsformeln, allerdings liegt der Fehler immer noch bei 40-50%.

Normformeln

Die Standards unterscheiden sich maßgeblich in der Gültigkeit, die ihnen der Gesetzgeber zubilligt. Wird der komplexen DIN-Formel nur ein Gültigkeitsbereich von 109s (31 Jahre) zugebilligt, werden dem ANS-Standard für 1010s (etwa 317 Jahre) und der JAERI-Formel für 1013s (316.887 Jahre) Abklingzeit Gültigkeit bescheinigt. Der japanische Standard besitzt somit auch für den Endlagerungszeitraum Gültigkeit.[2]

Bei allen verglichenen Standards werden die Beiträge aus dem Zerfall der Spaltprodukte mit einer Funktion berechnet. Dabei wird ein Leistungshistogramm berücksichtigt, das den realen Leistungsverlauf approximiert. Alle Standards verwenden U-235, U-238, Pu-239 und Pu-241 als spaltbare Isotope. Während bei DIN und ANS die Beiträge der übrigen spaltbaren Isotope wie U-235 behandelt werden, wird bei JAERI zusätzlich Pu-240 als spaltbares Isotop behandelt. Die Datenquellen für die Berechnung der Parameter für die Funktionen, welche den Zerfall der Spaltprodukte abbilden sollen, sind entweder Summationsberechnungen und experimentelle Ergebnisse, oder nur Summationsberechnungen.[2]

Die deutsche Norm behandelt den Beitrag durch Neutroneneinfang in Spaltprodukten durch zwei separate Anteile, den Anteil durch Cs-134 sowie den Anteil durch die übrigen Isotope. Der Anteil von Cs-134 wird explizit berechnet, der der übrigen Isotope wird durch zeitabhängige Faktoren aus dem Beitrag der Spaltprodukte berechnet. Die amerikanische und die japanische Norm behandeln alle Isotope mit denselben zeitabhängigen Faktoren, die reaktorspezifisch berechnet werden.[2]

Alle Standards betrachten den Beitrag der beiden wichtigsten Isotope U-239 und Np-239 explizit mit Gleichungen, die den Aufbau und Zerfall dieser Isotope zu Pu-239 beschreiben. In DIN wird dabei das Leistungshistogramm berücksichtigt, während in den beiden anderen Standards jeweils das Leistungsmaximum zur Berechnung herangezogen wird. Die übrigen Isotope werden in DIN mit einem tabellarisch gegebenen zeitabhängigen Faktor aus dem Beitrag der Spaltprodukte PS berechnet, bei den anderen Normformeln werden sie vernachlässigt.[2]

Aufgrund der Vernachlässigung von bestimmten Prozessen die zur Nachzerfallswärme beitragen, sowie deren vereinfachte Beschreibung, haben alle betrachteten Standards eine Reihe von systematischen Fehlern. Von diesen ist aber nur der Fehler durch die Interpolation der Bestrahlungszeit in einem Leistungshistogramm von Bedeutung: Da der wahre Leistungsverlauf aus Berechnungsgründen durch ein diskretes Leistungshistogramm abgebildet wird, werden die Leistungen in den einzelnen Bestrahlungsperioden sowie die Leistungsbeiträge der spaltbaren Isotope für dieses Intervall nur gemittelt angegeben. Das Ergebnis kann durch schlechte Wahl der Leistungsintervalle um bis zu 10% von der Realität abweichen, allerdings sinkt der Fehler mit steigendender Abklingzeit.[2]

Beispiele

Kernkühlung

Die Kernkühlung wird sowohl für betriebliche als auch sicherheitstechnische Aufgaben eingesetzt. Die Not- und Nachkühlysteme sind direkt an den Reaktorkühlkreislauf angeschlossen, der im Leistungsbetrieb die Wärme zur Turbine (SWR) bzw zu den Dampferzeugern (DWR) abführt. Im Not- und Nachkühlbetrieb wird die im Reaktorkern abgegebene Wärme über spezielle Wärmetauscher nach außen abgegeben. Dabei wird sie zunächst an einen geschlossenen Zwischenkühlkreislauf übertragen, der wiederum durch ein z. B. mit Flusswasser betriebenes Nebenkühlwassersystem gekühlt wird. Der Zwischenkühlkreislauf dient als Barriere zwischen dem Hauptkühlmittel des Reaktorkühlkreislaufes und dem Nebenkühlwasser, um bei einer Leckage im Reaktorkühlkreislauf ein mögliches Übertreten von radioaktiven Stoffen in das Nebenkühlwasser und damit in die Umwelt zu verhindern.[12]

Abklingbecken des KKW Caorso

Bei einem Kühlmittelverluststörfall wird der Reaktor automatisch abgeschaltet, sodass nur noch die Nachzerfallswärme abgeführt werden muss. Den Not- und Nachkühlsystemen kommen dann zwei sicherheitstechnische Funktionen zu: das Nachfüllen des über das Leck ausströmenden Reaktorkühlwassers sowie die Sicherstellung der langfristigen Nachwärmeabfuhr. Die konkrete Umsetzung ist dabei je nach Anlagentyp unterschiedlich.[12] Kann die Kernkühlung nicht vollständig gewährleistet werden, also wenn durch den Nachzerfall mehr Wärme freigesetzt wird, als die Kühlsysteme abtransportieren können, kommt es zu einer Temperatursteigerung im Reaktor, was zu Kernschäden bis hin zu einer Kernschmelze führen kann.

Nasslagerung

Normalerweise wird einmal im Jahr etwa ein Drittel des Brennstoffes der sich im Reaktorkern befindet gegen frischen Brennstoff ausgetauscht. Aufgrund der Nachzerfallswärme müssen diese Brennstäbe weiter gekühlt werden, was zunächst im sogenannten Brennelementlagerbecken geschieht. Dieses Becken ist mit Wasser gefüllt, und die von den abgebrannten Brennelementen produzierte Nachzerfallswärme wird über die Kühlsysteme des Brennelementlagerbeckens abgeführt. Gleichzeitig absorbiert das Wasser die von den Brennelementen ausgehende Strahlung. Da die für die Nachzerfallswärme verantwortlichen Spaltprodukte und Aktinide in den Brennstäben mit der Zeit in stabile Atome zerfallen, also die Radioaktivität der Brennelemente mit der Zeit abklingt, wird das Brennelementlagerbecken auch als Abklingbecken bezeichnet. Nach etwa fünf Jahren ist die Radioaktivität so weit abgeklungen, dass die Brennelemente nicht mehr mit Wasser gekühlt werden müssen und in Transportbehälter umgeladen werden können.[13]

Trockenlagerung

Transportbehälter im Freien

Nach etwa fünf Jahren im Nasslager eines Kernkraftwerks ist die Nachzerfallswärme so weit abgeklungen, dass die Naturkonvektion der Umgebungsluft zur Abfuhr der Wärme ausreicht. Die Brennelemente können nun in Transportbehälter wie den Cask for Storage and Transport of Radioactive Material (CASTOR) der Gesellschaft für Nuklearservice (GNS) geladen werden. Bei Glaskokillen aus dem Wasserbecken einer Wiederaufarbeitungsanlage kann genauso verfahren werden, wenn die Wärmeleistung gering genug ist. Im Behälter wird die Wärme der Brennelemente bzw Glaskokillen durch Wärmestrahlung an den Tragkorb abgegeben, und von dort über Wärmeleitbleche, Konvektion und Wärmestrahlung an die Behälterwand weitergegeben. An der Behälterwand wird die Wärme konvektiv an die Umgebung abgeführt. Kühlrippen sorgen dabei für eine größere Oberfläche, um die Wärmeabfuhr zu verbessern.[14]

Die Behälter werden dann entweder an den Kraftwerken selbst gelagert, oder in zentrale Standortzwischenlager verbracht. Dort lagern die hochradioaktiven Brennelemente bzw Glaskokillen, bis die Nachzerfallswärme so weit abgeklungen ist, dass die Brennelemente bzw Glaskokillen Endlagertauglichkeit erreicht haben.

Endlagerung

Gang mit versenkten Kanistern. Sichtbar sind nur die 2,5-t-Deckel.

Ist die Nachzerfallswärme so gering, dass das Wirtsgestein eines Endlagers diese abführen kann, können die Brennelemente oder Glaskokillen in die Endlagerung überführt werden. Je nach Gesteinstyp des Endlagers kann dies etwa 20-60 Jahre dauern. Die USA testeten zum Beispiel von 1980 bis 1983 im Spent Fuel Test - Climax (SFT-C) die Handhabung von abgebrannten Brennelementen und Endlagerungsbehältern. Ziel war es auch, die Wärmeeffekte eines Endlagers zu simulieren, und die Auswirkungen von Strahlung und Wärme auf die Kanister und das umliegende Wirtsgestein zu untersuchen. Die Nachzerfallswärme der Brennelemente wurde zuvor durch Siedeversuche und ORIGEN2-Berechnungen ermittelt.[15]

Zu diesem Zweck wurden ein paar abgebrannte Brennelemente von Block 3 des Kernkraftwerks Turkey Point auf die Nevada Test Site (NTS) gebracht, und dort in Endlagerungsbehälter verladen. Diese wurden nun in 460 m Tiefe im Granitgestein gelagert. Dazu wurden in den Boden eines Ganges Sacklöcher gebohrt, in welchen dann die Endlagerungsbehälter gesteckt wurden. Zum Strahlenschutz und zur Simulation des Versatzes wurde jedes Sackloch mit einem 2.500 kg Deckel verschlossen. Parallel dazu wurde links und rechts davon je ein weiterer Gang errichtet und auch hier Sacklöcher in den Boden getrieben. Allerdings wurden hier nur Heizelemente installiert, um die Wärmeentwicklung eines Einlagerungsfeldes zu simulieren. Über 1000 Sensoren überwachten das Experiment, die Kanister wurden dabei bis zu 95°C warm. Nach dessen Ende wurden die Brennelemente wieder geborgen.[15]

Das Experiment war ein Erfolg: Wärme und Strahlung hatten kaum Einfluss auf die Wärmeleitfähigkeit des Wirtsgesteins. Festigkeit und Elastizitätsmodul des Gesteins änderten sich nicht statistisch signifikant. Obwohl die Endlagerungsbehälter zu Testzwecken permanent rückgeholt und gewechselt wurden, fiel die Strahlendosis des Personals gering aus.[15] Gegenüber einem regulären Endlager wurde lediglich der Gang nicht mit Versatz gefüllt.

Einzelnachweise

  1. a b c GRS: Kernspaltung und Nachzerfallswärme, 22.03.2011
  2. a b c d e f g h i j k l m n o STUDIENARBEIT TU München: Stand amerikanischer, deutscher und japanischer Standards zur Bestimmung der Nachzerfallsleistung von UO2-Kernbrennstoff, Dipl. Ing. Martin Baumann
  3. Frédéric Joliot/Otto Hahn Summer School (Cadarache): Integral Validation and Decay Heat Standards, J. L. Kloosterman, 2000
  4. a b DIN-25463, Berechnung der Nachzerfallsleistung der Kernbrennstoffe von Leichtwasserreaktoren – Nichtrezyklierte Kernbrennstoffe, Deutsche Norm + Beiblatt, 1990
  5. a b c d e f Decay Heat in Nuclear Reactors
  6. K. Way, E. P. Wigner: "Radiation from Fission Products", Technical Information Division, United States Atomic Energy Commission, Oak Ridge, Tennessee, 1946. K. Way, E. P. Wigner: "The Rate of Decay of Fission Products", in: Physical Review 73 (1948), 1318–1330.
  7. a b c d Decay Heat Estimates for MNR
  8. Argonne National Laboratory / School of Nuclear Science and Engineering: The Determination of Heat Generation in Irradiated Uranium, Expt. No.11, D.R. Patterson und R.I. Schlitz (August 1955)
  9. ANS-5.1 1973 Decay Energy Release Rates Following Shutdown of Uranium-Fueled Thermal Reactors, Draft ANS-5.1 / N18.6, October 1973.
  10. ANSI/ANS-5.1-1994, American National Standard for Decay Heat Power in Light Water Reactors, American Nuclear Society, 1994
  11. Tasaka, K., Katakura, J., Yoshida, T., Kato, T., Nakasima, R., Recommended Values of Decay Heat Power and Method to Utilize the Data, JAERIM91-034, 1991
  12. a b GRS: Not- und Nachkühlung
  13. GRS: Brennelementlagerbecken
  14. GNS / Siempelkamp Nukleartechnik: CASTOR, ein High-tech-Produkt aus duktilem Gusseisen
  15. a b c LAWRENCE LIVERMORE NATIONAL LABORATORY: Spent-Fuel Test—Climax: An Evaluation of the Technical Feasibility of Geologic Storage of Spent Nuclear Fuel in Granite, 2. September 1986